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中國(guó)科大揭示無(wú)定形碳反常熱導(dǎo)率微觀力學(xué)機(jī)制

時(shí)間:2025-06-27來(lái)源:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 作者:佚名

中國(guó)科大工程科學(xué)學(xué)院近代力學(xué)系吳恒安教授團(tuán)隊(duì)朱銀波副教授聯(lián)合熱科學(xué)和能源工程系馬浩特任教授,基于大規(guī)模分子動(dòng)力學(xué)模擬和聲子熱輸運(yùn)分析,系統(tǒng)揭示了無(wú)定形金剛石/石墨混合雜化碳(a-DG)相變規(guī)律及反常熱導(dǎo)率特性背后的物理力學(xué)機(jī)制。研究揭示了a-DG熱導(dǎo)率隨密度變化呈現(xiàn)出反常的“先下降后上升”非單調(diào)行為,不僅對(duì)無(wú)定形碳熱力學(xué)行為的傳統(tǒng)認(rèn)知提出了挑戰(zhàn),也在原子級(jí)序構(gòu)—宏觀性能的構(gòu)效關(guān)系方面取得了突破性進(jìn)展。相關(guān)研究成果以“Unveiling the Microscopic Origin of Anomalous Thermal Conductivity in Amorphous Carbon”為題于6月6日發(fā)表在《Science Advances》期刊。

力學(xué)和熱學(xué)交叉研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)大規(guī)模分子動(dòng)力學(xué)模擬,揭示了從sp2雜化無(wú)序多層石墨烯(DMG)到sp3雜化納米金剛石(ND)的連續(xù)相變路徑,并構(gòu)建了不同密度下的定量化a-DG原子模型。與傳統(tǒng)的石墨-金剛石相變不同,DMG前驅(qū)體內(nèi)部廣泛存在螺位錯(cuò)、交叉位錯(cuò)等拓?fù)淙毕,使得sp2向sp3的轉(zhuǎn)變路徑上出現(xiàn)一系列混合雜化程度不同的亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)。

圖1 a-DG的混合雜化非均質(zhì)結(jié)構(gòu)

結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)勢(shì)函數(shù)神經(jīng)演化勢(shì)(NEP)和均質(zhì)非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)模擬(HNEMD),研究團(tuán)隊(duì)在a-DG結(jié)構(gòu)中發(fā)現(xiàn)了熱導(dǎo)率隨密度和sp3/sp2變化呈現(xiàn)出“先下降后上升”的反常趨勢(shì),顯著偏離已有文獻(xiàn)中報(bào)道的單調(diào)變化規(guī)律。這一現(xiàn)象不僅突破了無(wú)定形碳“密度越高、導(dǎo)熱越強(qiáng)”的傳統(tǒng)認(rèn)知,也為更廣泛地理解無(wú)定形材料相變路徑與熱力學(xué)機(jī)制提供了重要的理論依據(jù)與新視角。

圖2 熱導(dǎo)率與密度和sp3/sp2雜化比例的反常依賴關(guān)系

a-DG中反常熱導(dǎo)率源于其獨(dú)特的雙階段微觀拓?fù)湎嘧兟窂剑ò胗行?無(wú)序-半有序),該過(guò)程重構(gòu)了聲子輸運(yùn)行為并引發(fā)中等頻率范圍內(nèi)光譜熱流貢獻(xiàn)的重新分配和聲子平均自由程的顯著變化。該研究首次揭示了微觀結(jié)構(gòu)演變和聲子自由程對(duì)無(wú)定形碳熱導(dǎo)率的關(guān)鍵調(diào)控作用,為新型無(wú)序材料熱輸運(yùn)機(jī)制的解析提供了重要的科學(xué)依據(jù)和新的理論理解。

圖3反常熱導(dǎo)率的微結(jié)構(gòu)依賴和聲子振動(dòng)起源

該研究工作吳恒安教授指導(dǎo)了該工作,近代力學(xué)系碩士研究生張忠廷與熱科學(xué)和能源工程系碩士研究生羅健為共同第一作者,朱銀波副教授和馬浩特任教授為共同通訊作者。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目、中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)和國(guó)家創(chuàng)新人才計(jì)劃青年項(xiàng)目等項(xiàng)目的資助。

論文鏈接:https://doi.org/10.1126/sciadv.adx5007

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